2010年3月参演律政剧《检察官公主》，以演员身份正式出道；9月出演浪漫爱情剧《秘密花园》。 2012年主演校园剧《学校2013》。 2013年6月主演的幻想爱情剧《听见你的声音》位列韩国水木剧年度收视冠军，李钟硕凭借该剧获得第50届百想艺术大赏最佳男演员奖提名；9月主演的古装电影《观相》突破900万观影人次。 2014年1月主演电影《热血青春》；4月主演的医疗谍报剧《Doctor异乡人》位列韩国月火剧年度收视亚军；12月凭借职业爱情剧《匹诺曹》获得第27届画梅奖最佳男演员奖；李钟硕在2014年度位列福布斯韩国名人榜第十二位，演员部门第四位。 2015年5月获得第51届百想艺术大赏电视类最佳人气男演员奖；10月获得韩国大众文化艺术奖国务总理表彰奖。 2016年2月主演年代爱情剧《翡翠恋人》；7月主演悬疑爱情剧《W-两个世界》，凭借该剧获得MBC演技大赏最高大赏。 2017年主演犯罪电影《V.I.P.》，首次挑战反派角色；同年主演由朴惠莲编剧的奇幻爱情剧《当你沉睡时》。 此外，李钟硕还积极投身各项公益慈善事业，2016年2月他向联合国儿童基金会驻华办事处捐款1亿韩元，用于支持中国贫困地区开展教育项目。